1925年11月21日，太虚离日回国，临别以中国佛教代表团名义发表《留别日本诸佛教同袍文》，再次强调“转法车仑兮欧美入。”回到上海后曾打算接收苏州北塔寺作为世界佛教大学校基，因该寺负债太多而中止，但太虚仍时时萦怀着联合各国佛教徒与弘法欧美。可惜条件未成熟，于是他作《由职志的种种国际组织造成了人世和乐国》，抒发自己的希望和志向。文中首先要求各国佛教徒联合起来，建立国际组织。同时要求各行各业各界都建立国际组织，进而建立“国际合众国“（如今联合国还未达到这一步），以此谋求和保障世界和平、人类幸福。自此直到1928年，太虚一边撰文鼓吹，如《建设人间净土论》、《论华日当联（合）布（传）佛教于欧美》等。这里的人间净土也是由建立佛教徒国际组织开始，还要建立一个“佛化特区”作示范。经费则从日本退还的《辛丑条约》的赔款中支付。自然，此类构想尽管远大，当时却不可能有什么结果。也许太虚只是以此引起各界注目而已。一边抓紧各种机缘，如跟胡瑞霖等商讨设世界佛教联合会办事处于北京万寿寺，筹资先办环球佛教图书馆。还打算由杨明尘兄弟等出资，与陈定谟一起参加在加拿大召开的世界教育会议，借机游历欧美，宣扬佛教等。这些活动也先后遭挫，但太虚并不气馁。其间，稍为成功地为太虚出访欧美作铺垫准备的活动当数1926年9月赴南洋（今新加坡、以来西亚）讲经。在星洲，太虚号召南洋佛教徒组织起来，筹设南洋佛教联合会，颇有响应者；还和陈嘉庚、胡文虎两位民族企业家谈了点欧美弘法及建立世界佛学苑构想，并初步了解了国外生活，体会到懂佛学与佛教专门名词的外语翻译的重要。唯因不习惯热带生活而患病不得不提前归国。原拟接着出访欧美的计划落空，只能继续等待时机。
　　一年后（1927年9月），意想不到的机缘突然降临。由于南京国民政府内讧，蒋介石被迫下野，回到其家乡奉化，并电邀太虚游览奉化雪窦寺。蒋氏为什么邀请太虚而不邀别人？据太虚《自传》说是打算邀太虚一起赴日，在日本住了一些日子，研究阳明心学与佛学。恐怕实际上并不这么简单。蒋介石为其东山再起打算，首要目标是与宋氏家族联姻。而要与宋美龄结婚，首先要取得原配毛福梅的谅解或默许离婚。否则，阂得太僵是无法向浙东父老乡亲交待的。蒋氏考虑，毛福梅虔诚地信仰佛教，请僧人来宽解或许有助。乡亲们也很看重这点。但请谁呢？当然要在佛教中有威望的僧格的。不过传统僧人即有威望，恐怕也不愿干。即便势利者肯干，却会因此丧失传统僧格，被人耻笑。其实没有爱情的婚姻好比牢笼，离婚对双方都是佛法所说的一种解脱，只不过传统佛教受到儒家宗法伦理太多影响，视此为“拆散人家”的造孽罢了。其次，宋美龄提出的又一条件是要蒋信奉基督教。故蒋氏也需要从其他宗教的角度来了解基督教。在佛教界，对基督教抱着开放态度的僧人亦不可多得。此外，在逆境中与僧人交游也是中国人物的传统。因此，蒋介石在当时很需要一位方外交（注释：方外，相对“方内”而言，谓超然于世俗礼教之外，借指佛教僧人。），其亲信黄郛推荐了太虚。也许蒋氏考虑到太虚既开明又有声望，又是浙江人氏（蒋氏对籍贯很看重），不论才能与僧格都能胜任托付，因此才电邀在杭州的太虚同游奉化雪窦寺。太虚对蒋氏的邀请既未表现出受宠若惊，也未因其下野而弃之不顾。他与当年政治人物如南方革命派的孙中山、北洋政府的段祺瑞都曾有直接间接的接触，就其政治倾向而言，由于孙中山早年曾对太虚等组织的佛教协进会表示过一定程度的赞许，也由于太虚当年提出的佛教革命受到孙中山、章太炎等很深影响，自然偏向孙中山一边。在孙中山逝世时，他曾表示高度的敬意。不过，政治倾向并未对太虚的活动起支配作用，太虚考虑问题更主要从其一生投入的佛教复兴、革新与救世事业出发。本此，他向来注意结交各方人士，摄受各界人才，包括曾反佛排佛的人，甚至本来信佛后来改信其他宗教者。自然也乐意与蒋氏结交，更重要的是多次搁浅的赴欧美弘法心愿如能得到蒋氏支持，必可实现。太虚于9月9日抵雪窦寺曾与蒋氏长谈，并与吴鼎昌、张治中一起陪同蒋介石游览千丈岩，还为蒋介石、毛福梅讲解《心经》。两天后返回宁波，致函蒋介石表示谢意，末后表示了他弘法欧美的心愿。蒋介石后来托人送了路费3000元，以示支持。仅仅蒋氏象征性的表态，也给太虚出访提供了许多方便。1928年8月11日，太虚终于顺利成行，由武院遭挫开始，策划筹备了近5年的设想开始实现，但失望也开始伴随，世事往往这样。
　　太虚欧美之行的第一站是法国，讲演最多的也是法国，原计划作为世界佛学苑在欧洲的第一个通讯处所在地的也是法国，因此与其理想对照，法国朝野对太虚讲学和提议的反响最能体现出太虚此行的实际成果。9月15日，太虚抵巴黎。翌日访问中国驻法使馆，并在旅法华人举办的欢迎宴席讲话，这一讲话颇透露出太虚“至欧讲佛学之总意趣”。大意为：西文所了解的佛教主要是巴利文系，而真正的佛学如今主要存在于汉语系佛教和华人的体验实语中。西方现代哲学和科学的发达，已逐渐摧毁了基督教等一神教的理论基础，接近了佛法显示的宇宙人生原理。因而西方人依靠哲学和科学，已有了解真正佛学，实行修证的根基。西方不乏圣人之才，只是缺乏圣道。中国则有圣道，缺少人才。他希望能把圣道传授给西方有识之士，进而普及世界人类，造成正觉和乐的人间。这里对科学哲学与西方文化背景都有许多误解，令人感佩的只是太虚对中国大乘佛教教义正确性所抱有的坚强信念。十天之后，应法国东方文化学会之邀，太虚首次在欧洲作长篇讲演，题为《佛学与科学哲学及宗教之异同》。他为此早在国内就作了精心准备。当时在巴黎哲人厅讲，后从10月14日至21日，太虚还在巴黎东方博物院、法国灵智学会、巴黎大学等处讲了五次。但除卜丽都女士听讲后发心归依外，大部分听众反应冷漠，甚至有一次在演计大厅里几乎空无一人。据说参与激请太虚讲演的法兰西学院教授希尔筏勒肥听了太虚讲演后，曾询问中国驻法公使，是否中国无法派更好的佛教代表到法国来？效果不好的原因有缺乏精通佛学的翻译问题，也有太虚讲的主题不适当的缘故。如佛教与科学，尤其是以为佛教是唯一科学的宗教等论题，虽然国内佛教徒至今津津乐道，但当时法国却很少人感兴趣，连对太虚来访曾表示热烈欢迎的法国东方学者都丝豪没有被打动。看来问题实质还在中西文化背景差异和太虚对此并没有充分考虑。其间，太虚还邀集法国东方学者及佛教徒，在东方博物院商定设世界佛学苑巴西黎通讯处于该院。太虚提出的宗旨为：“昌明佛学，陶铸文化，增进人生之福慧，达成世界之安乐。”并由太虚出资5000法郎法作为筹备费，发起人为太虚、希尔筏勒肥、龙舒贝勒等20余人。尽管太虚代表中国佛教徒出了大力，但法国参与者除龙舒贝勒女士外，似有勉强之感。据说还有发起人被列名而未征得本人同意，因此在太虚离开后，巴黎通讯处并无大的活动，而且不久就与太虚中断了联系。